相田穂乃香さん (M2) の研究成果が、Materials Letters 誌に受理されました。論文題目は、「High-speed Epitaxial Growth of Y3Fe5O12 Thick Film with High Magnetization on (420) Y3Al5O12 Substrate Using Metal-organic Chemical Vapor Deposition」です。本研究は、本学大学院工学研究院の綿貫竜太先生との共同研究です。
イットリウムフェライト系化合物は、物質の磁化に伴い旋光性や電気分極を発現する機能性材料群です。中でもY3Fe5O12 (YIG) は、大きなファラデー効果を示し、YIG中を透過する光の偏光面を回転させることができることから、レーザー光源を戻り光から保護する光アイソレータとして、レーザー加工や光通信システムで実用されます。
YIG結晶は、1960年代にハライドCVD法により初めて合成されました。現在の工業生産においては、液相エピタキシー (LPE: liquid phase epitaxy) 法が主流となっています。一方、YIG薄膜に関する基礎研究では、物理気相蒸着法 (PVD: physical vapor deposition; スパッタリング法やパルスレーザー蒸着法が用いられており、一部の研究グループから (111) Gd3Ga5O12 (GGG) 単結晶基板上に合成したYIG薄膜の飽和磁化増大が報告されていますが、飽和磁化増大の機序は明らかになっていません。
本研究課題では、MOCVD法によるYIG結晶の高速エピタキシャル成長の確立を目的としました。実験に先立ち、YIG結晶を (100) や (111) といった低指数面で高速成長させた場合、ガーネット構造は結晶学的に異方性が小さいことから、マルチドメイン成長によって高品質の結晶を得ることは困難であると推察しました。そこで、高指数面を持つ (420) Y3Al5O15 (YAG) 単結晶基板を下地基板として選択し、YIGの合成実験を行いました。
(420) YIG厚膜は、(420) YAG単結晶基板上にcube-on-cubeの関係でエピタキシャル成長し、成膜速度は毎時33 μmに達しました。YIG厚膜は5 μm程度の膜厚がありますが、焦げ茶色の透明体であることから、単結晶様成長したことが示唆されます。成膜速度は、PVD法の180～1600倍、ハライドCVD法の20倍でした。さらにSQUID磁束計を用いた磁化測定により、(420) YIG厚膜は軟磁性的な磁化挙動を示し、室温における飽和磁化は202 emu/ccに達することがわかりました。この値は、LPE法やPVD法により合成される単結晶や薄膜の値 (～143 emu/cc) を越えるものです。このような飽和磁化増大効果は、これまでGGG基板上に成長させたYIG薄膜にのみ起こると考えられてきましたが、本研究によりYAG基板上に成長させたYIG厚膜においても観察されることが明らかになりました。XPS測定により、YIG結晶中にFe2+イオンの共存が示唆され、これが飽和磁化増大に寄与していることが推察されます。今後は、YIG厚膜の化学量論組成や格子ゆがみが磁気的特性に与える影響を調べていきます。
尚、本研究成果の一部は、日本学術振興会科研費・基盤研究 (課題番号：17H03426, 18K03536, 20H05186および20H02477)、横浜工業会・令和元年度学術研究推進援助事業の支援を受けて得られたものです。
H. Aida, R. Watanuki, A. Ito, High-speed Epitaxial Growth of Y3Fe5O12 Thick Film with High Magnetization on (420) Y3Al5O12 Substrate Using Metal-organic Chemical Vapor Deposition, Materials Letters. https://doi.org/10.1016/j.matlet.2020.128228
